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高精度伽马能谱与中子/伽马双模探测在核安全监测、反应堆诊断、资源勘探和复杂混合辐射场识别中具有重要意义。卤化物闪烁体的晶体结构、卤素亚晶格和发光中心调控，是实现高能量分辨率与中子/伽马甄别性能协同优化的关键。本文围绕以 LaBr3:Ce 为核心的稀土卤化物闪烁体体系，阐明其由高分辨伽马闪烁体向含锂混合卤素钾冰晶石 Cs2LiLa(Br,Cl)6:Ce（CLLBC）双模探测材料演化的结构调控关系与闪烁响应优化机制。LaBr₃:Ce 具有高光产额、快衰减和优异能量分辨率，是高精度伽马能谱探测的重要基准；通过晶体生长与器件集成优化，在 662 keV 处实现了 2.37% 的能量分辨率。在此基础上，构建含 ⁶Li 的立方钾冰晶石结构 C2sLiLaBr 6:Ce（CLLB），引入 6Li(n,α)t 热中子俘获反应通道，使材料功能由单一伽马探测拓展至中子/伽马双模探测。尽管LaBr3 与 CLLB 具有相近的初始电子-空穴对产生能力，但 CLLB 中较高密度的电离团簇会增强热化复合损失和非辐射猝灭，表明结构重构不仅赋予材料中子灵敏性，也重塑了载流子热化与能量传递过程。进一步地，CLLBC 通过 Br/Cl 混合卤素亚晶格和 Ce3+ 发光中心浓度协同调控，优化 STE-Ce3+ 能量传递、激发态猝灭及快慢衰减分量比例，从而提升光产额、猝灭因子、能量分辨率和中子/伽马 PSD 性能。优化制备的 1 英寸 CLLBC 晶体在 662 keV 处获得 3.09% 能量分辨率，并在慢化的 241Am-Be 源下实现2.1的中子/伽马甄别品质因子。结果表明，从 LaBr3:Ce 到 CLLB/CLLBC 的演化本质上是晶体结构重构、锂中子敏感组元引入、Br/Cl 混合卤素亚晶格和 Ce3+ 发光中心协同驱动的闪烁响应优化过程，为紧凑型高分辨伽马能谱及中子/伽马双模探测器提供了可行技术路径。
