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传统的层状锂离子电池正极材料（如NMC）高度依赖钴、镍等关键原材料以维持其电化学性能。相比之下，阳离子无序岩盐（DRX）正极材料不依赖于特定元素稳定结构，因此可完全使用低成本、地壳丰度高的过渡金属来降低成本。同时，富锂DRX中可以得到较高的理论容量和能量密度。尽管DRX材料缺乏长程周期性，但其内部仍存在短程有序（SRO）或中程有序（MRO）。由于锂离子的渗流路径高度依赖于局域富锂0-TM通道的统计分布，因此这些局域结构特征对材料的电化学性能起着决定性作用。 本报告将阐述一种综合策略，多尺度调控结构有序性，显著来调节局域环境。在短程尺度上，我们引入特定的阳离子掺杂剂量[1]，并通过合成过程中的热力学控制，优化SRO，从而优化锂离子输运网络[2]。在中程尺度上，通过机械化学法合成了部分无序的尖晶石类结构（相），并实现了对“有序-无序”程度的连续调控[3]。通过调控无序度， 相不仅增强了锂离子通道连通性，还抑制了传统尖晶石中常见的有害相变，从而展现出优异的倍率性能。此外，在锰基DRX中，可以利用电化学循环，原位生成相，并通过组分调控解决了富锰材料的电压衰减问题[4]。在此基础上，进一步开发了化学脱锂的的合成方法，快速合成了亚稳态相，大大推动了锰基无序型正极的产业化进程[5]。
References:
[1] Zhong, P., Cai, Z., et al. Chemistry of Materials 2020, 32, 10728-10736.
[2] Cai, Z., et al. Advanced Energy Materials 2022, 12, 2103923.
[3] Cai, Z., et al. Matter 2021, 4, 3897-3916.
[4] Cai, Z., et al. Nature Energy 2024, 9, 27-36.
[5] Hau, H.-M., Cai, Z., et al. Nature Nanotechnology 2024, 1-9.
